1947年，蒋梦麟到伦敦参加一个国际学会，英国历史家汤因比（Toynbee）在大会上发言道：“现在世界上有两个问题，一个是社会公道的问题，换句话说，就是人民福利的问题；另一个是国防问题，也就是一个国家维持军备的费用问题。这两个问题常常互相冲突。如着重社会公道或社会福利，就得牺牲国防的经费。反之，如着重国防，就不能不牺牲多数人民的利益。”从此之后，国防、社会公道便常在他的耳边无声地呼喊着，不断提醒他。日后，蒋梦麟将“国防”改为“科学技术”生产，立志于解决“社会公道”与“科学技术”之间的矛盾。
1948年8月5日，63岁的蒋梦麟接受蒋介石任命，在南京接掌由中美两国合组的“中国农村复兴联合委员会（简称农复会）”，成员包括蒋梦麟、晏阳初、沈宗瀚以及美方专家穆懿尔（R.T.Moyer）、贝克（J.E.Baker）五人，蒋梦麟任主任委员。
蒋梦麟同意执掌农复会后，蒋介石问他有什么意见，蒋梦麟答：“农村建设如果不从改革土地着手，只是维持现状，是不会成功的。”他向蒋介石提出：“我希望划出一个地区做试验，实行土地改革。我想划出无锡来，因为无锡是一个已经半工业化的县份，那个地方有资本家、有地主，而无锡的地主不一定靠土地生活，所以把他们的土地拿来做土地改革，他们也不至于激烈反对。”蒋介石表示同意后，蒋梦麟补充道：“我指定无锡，还有一个理由，因为土地改革是要拿出土地，虽然无锡已相当工业化，但要地主们拿出土地来，总好像是与虎谋皮，不是容易办到的事。那是可能要用兵力来打老虎。无锡与南京邻近，容易派兵，将来我们试验的时候，如果需用兵，不知委员长是不是可以派兵？”蒋介石果断地说：“可以，要用兵的时候，当然派兵。要什么人你去派，不必跟我说，这件事情，就请你全权去办吧。”
获得蒋介石的同意与经费支持后，农复会展开系列试点计划，第一步就是在各地实施“二五减租”，即将现有租金直接减掉百分之二十五，并在湖南、广西、广东、云南、四川等地设置办事处。蒋梦麟等人到全国农村进行考察，宣传国民党的农业与土地政策。但由于国民党大溃败，无锡等地的试点一直没有实施。
蒋梦麟等人积极主张土地改革，有国民党委员批评他们道：“唉，那些人发神经病了，一天到晚，只知道讲土地改革。”蒋曾在广东中央政治会议中说：“你们广东地主们，现在不肯推行土地改革，将来不但你们的土地被夺去，连你们的头也会被杀下来。”立即有人批评蒋说：“糟了，这老头儿也变了。”蒋梦麟等人在地方考察时，还看见“伪土地改革者，杀”的标语。
四川省主席王陵基支持“二五”减租，说：“好，我们就这样做罢，我先把我所有的一千多亩田，实行’二五‘减租，不过问题在某巨公，他有好几千亩田呢。”他想了一会儿，继续说道：“有法子了，我自己实行后，就对他说，咱们先干了，老兄请你照办。不然，我就帮助你们的佃户，向你要求减租。他现在没有枪杆儿，不敢不赞成。”蒋梦麟等人听了这番话，心里觉得好痛快。
陈果夫对蒋梦麟说，他竭力主张把南京城里的地，尤其是现在还没有造房子的地，统统由政府收购，来办土地改革。但他在会上提出此项计划后，竟左右碰壁，大多数人都不赞成。他后来才知道，南京的地多半早被政府里的大官用很便宜的价钱买下了。蒋梦麟说：“果夫先生啊！南京的地是老虎皮，你要用强力，才能把老虎打倒，剥下它的皮啊！你跟老虎商量，要想通过剥虎皮的法案，那是办不到的。”陈叹道：“真的，起初我不懂，后来我才懂。”
解放前，蒋梦麟一度到台湾巡视，与当时的台湾省主席陈诚、财政厅长严家淦研究农复会迁台事宜。陈诚允诺在台湾全面推动土地改革。手握军政大权的陈诚对省议会说：“我一切事都听从民意，唯有这’三七‘减租案及连带的法案，务必请大家帮忙通过。”于是，此提案在台湾省议会顺利通过。
国民党退守台湾后，为争取基层农民支持，蒋梦麟取得蒋介石的授权，全面展开土地改革工作，主张“生产与分配并重”、“农工平衡发展”；基本理念是孙中山所倡议的“均富”目标。
1952年，蒋梦麟推出强调“耕者有其田”的限田办法。根据此办法，地主最多能保留二甲水田，且非自耕农不得保留。蒋梦麟指出，中国土地问题争议两千年，与历代兴亡关系最大，兼并之风使百姓受害，史有明鉴。因此，孙中山首先提出耕者有其田的构想，就是“土地主权国有”，但“所有权为民所有”，并归于耕者。
是年，台湾政府在内政部讨论“耕者有其田条例”。其中有一条关于佃农取得土地权后，能否转移的问题，蒋梦麟等人一直从早上八点，讨论到次日凌晨三点，时蒋已经六十七岁高龄，竟始终其事，毫无倦容。支持和反对的双方争得面红耳赤，几至不欢而散，最后由蒋梦麟调和双方意见，才达成一致。争论时，蒋梦麟虽认为可以转移，却一直维持秩序，不介入任何一方，冷眼旁观。他很少说话，只有在重要关头才表达自己的意见。此条最后确定土地权可以转移，黄季陆大大地松了一口气，对蒋说：“这一条款应当命名为蒋梦麟条款，来纪念你折中调和之努力。”
在美国协助下，蒋梦麟于1954年成立仿效美国“四健会”的组织工作，训练农村青年脑、身、心、手的健康，训练他们掌握先进的科学技术与经验，成员接近万人。这批人也成为台湾推动农业外交，将先进农业技术推广到第三世界国家的农技种子部队，被称为“草地大使”。蒋梦麟要求这批农业专家，绝不能坐在办公室空想问题，必须抽出时间与农民直接沟通，了解农民需要。
为了推广农业讯息，蒋梦麟还办了一份杂志《丰年》，并根据台湾的实际情况，打破国民党政府的禁令，采用中日文合刊的方式印行，直到三年后，国民政府认为推广中文已见成效，才逐步改为全由中文发行。为了让农民有兴趣阅读，《丰年》不但字体较大，并且邀请名画家绘制漫画。
某记者采访蒋梦麟后写道：
“蒋博士虽年逾古稀，但是，精神健旺，风采轩雅，双目明朗地在一副金丝眼镜后面透出智慧的光芒，侃侃而谈，流露着无限书卷气。当他谈到高兴时，那种兴奋、愉快的神情洋溢着充沛的活力与生趣。蒋博士治事精明、审慎，处处显现可佩的卓越才能；学问渊博，部部著作中都有精湛的理论基础和高深超凡的见解。”
“虽然他是七十开外的年纪，却有青年人一样的热情，一身是劲，对任何事物都有广泛的研究的兴趣。他并非学农，但他的农业知识比任何专家丰富，这也是他住处农复会十年来研究获得的学识与经验。……他平日上下班在车上及饭前饭后几分钟，从不轻易放过，不是看公事就是看书报。”
蒋梦麟还关注水利建设，年届七十的他为石门水库数度赴美争取美援预算。1956年7月7日，攸关台湾发展的两大重要建设之一，台湾北部最大的水利工程石门水库开工。1964年6月，就在蒋梦麟逝世前不久，石门水库竣工。完工当天，前后任主委陈诚与蒋梦麟将八年来省下的交通费共计十万五千元，由蒋具名，全数缴回国库。
1956年，蒋介石亲往蒋梦麟位于台北市德惠街的宿舍，为蒋梦麟贺寿。同年，台湾教育部为蒋梦麟颁发了“当代儒宗”的匾额。
在蒋梦麟生命的最后十几年里，他走出象牙塔，经常风尘仆仆地奔走在台湾的乡间小道上。据他自己说，台湾的每一个穷乡僻壤他都曾到过。1958年，蒋梦麟获得菲律宾政府颁发的“麦赛赛奖”。
蒋梦麟强调：“眼看着天上的星，脚踏着地上的草根，从农民那里学习，不用自己的幻想去教农民，从象牙塔走进广大农村，努力推动民主与科学，使从草根里滋长起来。”
1994年，台湾行政院农业委员会伤透了脑筋：先是发生死猪肉贩售风波，接着强台风致使山区发生严重泥石流，口蹄疫的爆发又不得不宰杀上万头猪，高尔夫球场开发引起了水土保持争议……官员研究后，认为问题出在农委会的风水不好，决定从尘封的仓库里抬出农委会创会祖师——有“台湾现代农业之父”称誉的蒋梦麟的铜像，坐镇农委会一楼大门，希望这位对台湾土地与农业最有贡献的学者，能一改农委会的衰运。
醇厚
陈独秀和蒋梦麟的政治观点截然相反。1920年的一天，蒋接到警察厅一位朋友的电话，说：“我们要捉你的朋友（指陈独秀）了，你通知他一声，早点跑掉吧！不然大家不方便。”蒋赶紧和一个学生去陈家通知陈独秀，让他马上逃走。
北大学生朱谦之信仰无政府主义，反对学校考试，向校当局申明自己不参加考试。任代理校长的蒋梦麟张贴出书面答复，说不参加考试是可以的，不过没有成绩分数，将来便没有毕业文凭。梁漱溟看见张贴出来的答复上面，竟称朱为“谦之先生”，感慨道：“这位校长先生又未免太客气了吧！”
蒋梦麟的南洋公学同学徐珮琨就其《中国币制问题》一书向蒋求序，蒋在这方面是外行，自觉无从下笔，又不忍拂了老同学的面子，便写信给时任北京大学经济系主任的赵乃抟，请其为徐作序。
李大钊去世后停灵六年无法安葬，其遗孀赵纫兰携子女从故乡返回北平，向丈夫的北大同人胡适、蒋梦麟、沈尹默、周作人等求助，请北大代为办理安葬事宜，时任校长的蒋梦麟慨然允诺。北大同事感李大钊之事迹，相与发起厚葬。李大钊后来安葬在北京的万安公墓，蒋梦麟出面购置，同时为李夫人预购了穴地，墓碑则由刘半农撰写。
叶公超说：“我的朋友中，脾气好的人也不少，但对于仆役等最客气，而且从来不发脾气的，我想只有孟邻（蒋梦麟）一个人。记得我们初到长沙去组织临时大学的时候，我们合用一个宝庆的老兵，因为语言关系，往往词不达意，我是一个性急的人，孟邻先生看见那位宝庆的同胞做错了事，或者是所做的刚好与我们的意愿相反的时候，他的反应总是发笑，我却在着急。纯厚，同情，宽容是他的本性。”
1933年，蒋梦麟以“不交学费”为由，开除了9名左倾学生。这些被开除的学生后来都收到了一封匿名同情信，信中附有一张三百大洋的支票。学生们分析，共产党想送，没钱；社会上好义之人想送，但不知被开除学生的姓名和地址。大家判断这笔钱是校长蒋梦麟所赠。九位学生得钱后，有的东渡日本，有的去了德国。
许德珩、侯外庐和马哲民是北大的左派教授，在对待学生运动问题上与蒋梦麟尖锐对立，有怨在前。但“七·七”事变后，他们被国民党政府逮捕，蒋梦麟毅然与胡适联手，多方奔走，终将他们营救出来。
日本投降后，周作人被捕。南京政府首都高院对周作人进行公审时，周辩称：“学校南迁，教授中年老或因家庭关系不能随行者，有已故之孟森、冯祖荀、马裕藻及被告四人，由校长蒋梦麟特别承认为北大留平教授，委托保管校产。”当时周作人被称为“巨奸”，“国人皆曰杀”。胡适为周作人作证，社会舆论就谴责他为汉奸洗刷罪名，为周辩护的律师王龙也一度被控汉奸嫌疑，但蒋梦麟专为此事出具了证明。
北大学生洪炎秋回忆，他一生没有机会和蒋梦麟交谈过一句，但他的毕业论文被商务印书馆的《教育杂志》退回后，有人劝他不妨托蒋一试，他遂照办。不几日果然商务便寄来稿费，此时稿子还未发表。到台湾后，他的著作出版，他送给农复会的樊际昌一本时，顺便请樊代呈蒋梦麟一本。结果第二天蒋梦麟就派人送来一本亲笔签字盖章的《西潮》作为回礼。
记者王康常深夜给台湾的政要名流打电话采访，从未给过他冷遇的只有两个人，蒋梦麟就是其中之一。杜威去世的消息传到台湾时，已是深夜，因为必须让蒋梦麟发表讲话，王便给蒋打去电话。他向从睡梦中醒来的蒋道歉，蒋梦麟却向他道谢：“我的老师去世，你打电话告诉我，我应当感谢你才对。”
晚年，蒋梦麟曾到日本小住三个月。他一生很少为人题字，但在芦之汤居住时，给旅社主人、下女和厨子都题过字。其表侄宋越伦回忆，蒋梦麟对宋的小儿女们，毫不厌烦地循循善诱，以极浅近的方式教导他们为学处世。宋对子女甚严，蒋梦麟每每加以纠正，以至于宋的儿女一见他便欢欣若狂，终日黏在他身畔，向他请教中小学课本上的问题，蒋不厌其烦地一一进行解答。
矜悯
“三一八”惨案中，北大张仲超、黄克仁、李家珍等学生遇害。时任代理校长的蒋梦麟悲愤不已。3月24日，北大全体人员在三院大礼堂召开追悼大会，由蒋梦麟主祭。蒋在大会上沉痛地说：“我任校长，使人家之子弟，社会国家之人材，同学之朋友，如此牺牲，而又无法避免与挽救，此心诚不知如何悲痛！”蒋说到这里“汪然泪下”。接着，蒋梦麟说：“处此人权旁落，豺狼当道之时，民众与政府相搏，不啻与虎狼相斗，终必为虎狼所噬。古人谓苛政猛于虎，有慨乎其言矣！”话未说完，蒋“不禁放声大哭，台下致祭者亦有相对痛哭者，一时全场顿成惨淡悲哀景象”。
