1910年7月，李四光从大阪高等工业学校毕业后，结束了他留学日本的7年生活，与湖北籍同学万嘉壁、黄瀛元、方兴楚、钱懋勋、刘先鹜、祝长庆等一行七人从日本渡洋归国，回到了武昌。这7年对李四光产生了深远的影响，不仅学到了实业专科知识，更重要的是改变了他的世界观，为他日后投身于救国救民运动乃至投身于新中国的建设事业都奠定了良好的思想基础。
当时清朝政府对官费留学生有两条规定：一是凡学成毕业回国的留学生都要赶赴北京，参加学部统一组织的考试，“否则永远停其差遣”；二是要充当专门教员五年的义务。李四光回国后，以时间仓促为理由，没有参加这一年的北京学部考试，便被派去武昌，在昙花林湖北中等工业学堂任教。
这个学堂，创办于1907年11月，是当时湖北唯一的一所工业学堂，有教职员工18人，学生140余人，分3个班，并附设有木模、锻工、翻砂、打磨等工场。学堂中还聘有一位数理化的日本教员，由于李四光精通日语，便作了这位日籍教师的翻译，同时兼工场负责人。李四光在大阪高等工业学校留学时，对机械制造很留心，实修课成绩很突出，现在让他做工场工作的负责人，学到的东西正好用上了。他对工场用心作了一番安排，对学生的实习要求也比较严格。
这个时候，湖北同盟会因在湘赣两省交界的萍乡、浏阳、醴陵仓促组织发动大规模的武装起义，遭到清政府军队的围剿而失败，组织遭到破坏，还没有恢复起来，但是，受同盟会影响而发展起来的共进会、文学社两个革命团体却相继发展壮大，正不断积蓄革命力量，联络长江下游各会党，谋划策动长江流域的武装起义。这一年的冬天，李四光和当时都在武昌的黄冈南乡吴昆、熊子贞、刘通等人相约，同到雄楚楼聚会，探讨当时的形势和各自未来的想法打算，并且在一张纸上各书所志。李四光写了“雄视三楚”四个大字。所谓三楚，即指南楚江陵，东楚杭州，西楚徐州。这表达了他要有一番大的作为的决心。
1911年5月，共进会总结了广州武装起义失败的原因和教训，认为湖北和湖南是“中国革命的主要中心”，举行武装起义有成功的可能，并且决定与文学社谈判，消除隔阂，联合行动。共进会是1907年由同盟会会员张百祥、日知会成员孙武等人发起并成立于日本东京的革命团体，以同盟会纲领为纲领，在湖南、湖北、四川等地影响较大。文学社是由振武学社改名而来，1911年1月在武昌黄鹤楼正式成立，由同盟会会员蒋翊武任社长，借“研究文学”为名，在新军士兵中开展活动，传播民主革命思想。1911年，在同盟会的策动下，共进会、文学社联合组成起义的领导机关，发动了武昌起义。
李四光作为一个同盟会的成员，十分赞成共进会与文学社团结起来。当时在湖北中等工业学堂的学生中有个黄冈人陈磊，是共进会在工业学堂的代表，李四光和他经常往来接触，关系比较密切。陈磊往返于共进会和文学社之间，为这两个革命团体走向联合作了贡献，并且还参加了武昌起义的准备工作，后来不幸遇难。
时间过得很快，转眼间1911年度留学毕业生考试又将举行。湖北学务处按照《考验游学毕业生章程》的规定，将本省应该参加考试的留学毕业生姓名、籍贯、履历、留学何国和学何项专门学科等送到了北京学部，并命令各生于9月2日（农历七月十日）以前去学部报道。为了应付官府的规定，李四光只好到北京参加考试，参加这次庭试的留学毕业生共有四百七十一名。正因为李四光进京赶考，而没能参加武昌起义。10月4日，学部公布了考核成绩，李四光得了81分，被列为最优等。后来又公布李四光为“工科进士”。我国最早的地质学家章鸿钊和丁文江，也在这一届被列为“格致科进士”。
1911年10月10日晚，武昌爆发了起义。武汉向称“九省通衢”，是当时国内仅次于上海的第二大城市。它是帝国主义侵略的重要据点和清朝反动统治的一个重心，也是资产阶级革命发展迅速的地区和各省革命党人联系的枢纽。革命与反革命，在这个地区格外激烈。自1904年武汉第一个革命团体科学补习所成立以来，湖北革命党人便把新军作为进行革命活动的主要对象。科学补习所设有专门负责新军工作的干事，不断将青年学生、会党群众输送入伍，努力扩大新军中的革命力量。虽然革命团体屡遭破坏，团体名称一再变更，但从日知会、湖北军队同盟会、群治学社、振武学社，直到文学社以及共进会等革命团体，都有许多革命知识青年以当兵为掩护，长期潜伏在军队里进行艰苦细致的宣传工作和组织工作，始终坚持不懈。根据多年积累的秘密工作的经验，革命党人在湖北新军的标（团）、营、队（连）各级都推举了他们的代表，组织网遍及湖北新军各基层单位，参加革命组织的士兵群众达五六千人，占湖北新军总数的三分之一左右，为武昌起义的发动奠定了坚实的基础。为了加强对武汉地区革命力量的领导，共进会和文学社于1911年9月组成了统一的起义领导机构，推举蒋翊武为湖北革命军总指挥，孙武为参谋长。10月10日晚，新军工程第八营的革命党人打响了起义的第一枪，革命士兵们奋不顾身，血战通宵，占领了总督衙门。起义军一夜之间占领了武昌城，取得首义的胜利。11日晚和12日晨，驻汉阳、汉口的新军先后起义，武汉三镇完全为革命党人所控制。
武昌起义的消息很快传到了北京，市民们交头接耳、窃窃私语，大街小巷都在传闻和议论：“武昌发生‘兵变’，被革命军占领了”，“大清朝怕保不住了”。李四光非常兴奋，感到革命形势发展如此之快，是自己没有估计到的，恨不得马上赶回湖北，亲自参加革命战斗。正在这时，湖北留日同学高仲和从黑龙江来到北京，他们立即收拾行装物品一起南下，赶赴湖北。到武昌后不久，李四光便被委任为湖北军政府理财部参议。
这时武昌正处在反革命的直接军事威胁之下。湖北军政府为了加强革命武装力量，宣布扩军四协。革命形势的发展，进一步激发了广大群众的革命热情，城乡人民踊跃报名参军，五天之内便已满额，而报名者仍源源不断。16日起，未经训练的革命士兵多次击退进攻进口的清军，捍卫了革命的阵地。18日，革命军迎击清军，附近的铁路工人和农民纷纷手持劳动工具，前来助战，逐杀逃敌，取得了很大胜利。汉阳兵工厂工人日夜赶制军火支援前线，市民群众捐献食品军饷慰劳官兵，广大工农和青年学生则踊跃参军或自动参战，整个武汉三镇出现了一种热火朝天的革命气氛。据当时的新闻报道，武汉人民“莫不表同情于革命”。苟延残喘的清王朝，面对革命迅猛的势头，不得不起用善玩两面手段的袁世凯陈兵长江。10月底至11月初，北洋军阀袁世凯一面派代表到武昌进行和谈试探，一面命令他的军队猛攻汉口。10月28日，黄兴、宋教仁来到武昌。革命军在黄兴指挥下英勇抵抗，经过激战，退保汉阳。汉口被北洋军放火烧了三天三夜。不久汉阳也告失守。在战事吃紧的时候，李四光组织码头工人等运输军火，支援前线的战斗。
在北洋军用大炮隔江猛烈轰击都督府的某夜，宋教仁召集了李四光等几位朋友，在咨议局旁的一个公馆里谈论时局。宋教仁说：“汉阳恐怕难维持下去了，不过不要紧，听说孙中山先生已经回来，南京到了我们手中。我想明天起身回南京去组织政府。江苏都督程德全已在苏州宣布独立，对革命态度不错，不管他来还是不来，我想硬要他做内务部长，居正做次长，主持其事；蔡元培做教育部长；张謇不管他干不干，硬发表他当实业部长，不过还要找个次长来管事，你们想一想有什么人相宜？”李四光说：“孙先生果真回国了，君武也必定到了，我想最好是请君武，如果君武还没到，请石瑛也是一样。”宋说：“我竟然把君武忘却了，该死！好，得了孙先生的同意，我就这样干。”武昌起义点燃的革命烈火，很快燃遍大江南北，长城内外，湖南、陕西、江西、山西、云南、浙江、江苏、贵州、广西、福建、广东等十三省及上海市相继宣布独立，腐败的清朝政府终于土崩瓦解了。1912年1月1日，南京临时政府成立，孙中山就任临时大总统，正式改国号为中华民国，定1912年为民国元年。从此，在古老的中国大地上树起了民主共和的旗帜，宣布了两千多年的封建帝制在中国历史上的终结，这是孙中山及其革命党人领导的辛亥革命所建立的丰功伟绩。
民国政府建立之后不久，李四光被委任为南京临时政府特派汉口建筑筹备员，负责汉口镇的重建工作。
随着民国的建立，中国同盟会总部也从日本东京迁到南京，改秘密为公开。湖北同盟会也重新组织了支部，选石瑛为支部长，李四光任书记职务，负责文秘工作，并且和共进会、文学社合并，以推动共和。
孙中山担任临时大总统之后，认为兴办实业是“中国存亡的关键”，并通电指示各省都督，要从长计议，尽快建立实业司，加快实业发展。1912年2月7日，湖北军政府遵照孙中山临时大总统的电令，同时组织了实业、教育两部，都督黎元洪召集各部处军镇重要人物投票公选部长，李四光得票最多，被推选为实业部部长，时年23岁。副部长由共进会会员、军政府总稽查处处长牟鸿勋担任。不久，牟辞职，由军政府顾问曹宝江接任。2月16日，实业部在武昌三道街旧盐通署办公，掌管全省农林工商矿及一切实业行政事务。实业部办事人员达到70余人，上至部长，下至最低职员，月薪一律为20元。3月5日，根据南京临时政府内务部指示，将实业部改称实业司，李四光继续担任司长。
湖北实业当时在国内是比较发达的。张之洞在这里的时候，官办的汉冶萍钢铁公司、纱麻布丝四局和造纸、制革、针钉、毡呢、官砖等厂已先后建立。同时，民族资本也有了一定的发展。从1902年到1910年，武汉民办的纺织、水电、玻璃、碾米、面粉、榨油、火柴、纸烟、机器等工厂有20余所。但是，全省的金融、交通等命脉，却被英、日、德、美等帝国主义所控制。仅在武汉，外资兴办的各种企业即达180余家。武昌起义之后，内务、理财两部虽派员保护官办局厂的房屋和机件，终因战事影响，这些实业单位破坏严重，特别是汉口为清兵焚毁，损失尤为惨重。
摆在李四光面前的任务，是十分艰巨的。他首先派员接管了前清劝业道所属各个实业单位，凡驻军的地方限期腾出，继续用于发展实业，对那些违反规定，贪赃枉法，鱼肉百姓的人，决不手软，严惩不贷；同时，号召官办、官商合办和商办企业，因战事影响停工停产的，尽快开工生产、稳定社会，发展经济。经过一段时间的整顿，在实业司各科下面设立了十多个附属单位：农科有农事试验场、茶叶讲习所、蚕业讲习所、女子蚕业讲习所；林科有全省模范林事试验场；工科有全省模范大工厂、制革厂、红砖第一场、湖北造砖厂；商科有两湖劝业场、商品陈列馆；矿科有炭山湾煤矿官厂、陈家湾煤矿官厂、韩家山铜矿厂、硝磺总局、兴大矿务局等。为了恢复被北洋军烧毁的汉口商业市场，李四光遵照孙中山指示的办法，派员清查、测量和登记被焚各家房屋地基的面积，然后同绅商就汉口商务、设立建筑公司、保护营业权、水陆联运等方面的有关事宜，进行了详细的筹划，努力实现孙中山提出的“务使首义之区，变为模范之市”的期望。通过李四光的一番治整，湖北的实业逐步地恢复了战前的状况，并开始蓬勃发展起来。此时，李四光经常往返于南京和武汉之间，工作十分繁忙。
正当湖北各项实业开始出现生机的时候，由于领导辛亥革命的民主资产阶级的软弱性和革命不彻底性，黄兴、宋教仁、汪精卫等人热衷于南北议和，孙中山被迫辞去临时大总统职务。南京临时政府仅存3个月，就把政权拱手交给了盘踞在北京的窃国大盗袁世凯。李四光的心情同不少革命党人一样，十分沉重。事实上，民主资产阶级的妥协性和革命不彻底性，从同盟会成立起就已经表露出来。孙中山提出的十六字纲领，就是一个不彻底的民主主义革命纲领。它主张民族主义，但没有提出明确的反帝的口号；它主张民权主义，但又不敢依靠广大工农群众；它主张民主主义，但不敢发动广大贫苦农民，通过自下而上的斗争，废除封建土地制度。列宁指出，孙中山的这种“主观社会主义思想和纲领，事实上……仅仅是消灭封建剥削的纲领”，因此是“纯粹资本主义的十足资本主义的土地纲领！”
武昌首义，三日之内，革命党人便完全控制了武汉三镇，直接组织这次起义的文学社、共进会的领导者，有的受伤、有的牺牲、有的被迫逃出武汉，孙中山远在海外，一时赶不回来，黄兴和同盟会其他重要领导人也分别在香港、上海等地，所以在推举都督，建立革命军政府时，他们没有觉悟到应当把军政府的权力掌握在自己手里，错误地认为需要社会上有名望有地位的人出面号召组织政府，于是便推举了清朝高级军官、二十一混成协的协统黎元洪为军政府的都督。
黎元洪早年毕业于北洋水师学堂，后来在北洋海军中任职。甲午战争后他投奔湖广总督张之洞，颇受宠信，两次被派往日本学习，由管带升至湖北新军协统。武昌起义的枪声打响后，黎元洪仍坚持顽抗，亲手杀死了响应起义的士兵二人。武昌起义的迅速胜利，迫使他仓皇逃到一个参谋家里躲起来。由于他平时在汉族官僚中以“开明”著称，起义前革命党人就有过推他为都督的拟议。黎元洪并不愿顺从革命，又不敢公然反对，他是被革命党人用手枪逼上都督席位的。至于主持政务、交涉事务的民政部长，又让给了湖北立宪派首领、咨议局长汤化龙。这样黎、汤等取得了军政要职，一批投机的官僚政客和立宪派人物也跟着他们进入了军政府。另一些省区，表面上权力掌握在资产阶级革命派手中，但是，这些革命党人掌权以后，由于地位发生了变化，很快地向右转了，其中有些人已蜕化成为新官僚政客。正如毛泽东同志指出的：“中国的民族资产阶级，即使在革命时，也不愿同帝国主义完全分裂，并且他们同农村中的地租剥削有密切联系，因此，他们就不愿和不能彻底推翻帝国主义，更加不愿和更加不能彻底推翻封建势力。”年仅二十几岁的李四光，由于其所处的时代，根本没能也不可能注意到这一点，他内心中就是想建立一个民主共和国。
对于袁世凯的本来面目，革命党人没有看清。袁世凯是靠玩弄两面手段，而成为中国近代史上臭名昭著的反动人物。戊戌变法期间，他伪装赞成维新运动，却暗中出卖维新派，取得慈禧太后的宠信，成为掌握北洋六镇军队的最大买办军阀。由于他大权在握，竭力把北洋六镇培训成私人军队，纠集死党，网罗爪牙，采用破格提拔、金钱收买等办法控制各级将领，向士兵灌输袁世凯是“衣食父母”的观念，这样大大削弱了满清贵族的势力，引起醇亲王载沣等人的不满，便以袁世凯患“足疾”为名，迫使袁回河南彰德老家养病。但为时已晚，袁世凯的心腹爪牙，仍身居要职，布满朝廷内外，对袁唯命是从，“事无大小毕报”。武昌起义爆发后，清政府不得不起用袁世凯收拾残局，袁世凯便一面武力进攻武汉，一方面则派代表与革命党人议和。武昌当局正是求之不得，立即表示接受，各省代表联合会通过决定，“虚临时总统之席以待袁君反正来归”。从一开始组织民国临时政府起，就和期待袁世凯“反正”紧密联结在一起，这就充分反映了资产阶级革命派对封建买办势力的妥协性，也清楚暴露了立宪派对袁世凯反动集团所寄予的期望。
12月25日，孙中山自海外回国，到达上海，各省革命党人大都同意推举众望所归的孙中山为临时大总统。立宪派和旧官僚政客也认为在“争取”袁世凯反正以前，这个“过渡”总统“非孙莫属”。29日，孙中山当选为临时大总统，临时政府在难产中诞生。
南京临时政府成立后，遭到来自内外两方面的巨大压力，处于十分不稳的地位。它名义上是一个全国性的中央政府，但是，它的权力并不能推行于被立宪派和旧官僚控制的省区。即使在革命派掌权的地方，也往往各自为政，不完全服从临时政府的号令。在同盟会组织内部，根据宋教仁扩大招纳会员的建议，把黎元洪拉入了同盟会，并推举他为协理，大批官僚、政客、豪绅纷纷混入会内。同盟会日益丧失了它原来的革命政党的性质和作用。许多同盟会员蜕化变质，和立宪派、旧官僚打得火热，为猎取个人权位而组成了形形色色的政治团体。孙中山等少数坚持革命主张的革命党人，被攻击为“理想派”，在同盟会中处于孤立的地位。武昌起义胜利，直接威胁了西方帝国主义在华的利益，它们便在武汉江面集中了十余艘军舰，监视革命势力的活动，并随时准备进行武装干涉。它们对革命派施加压力，引诱和胁迫革命党人与袁世凯进行和谈，强迫革命党人将政权交给袁。
孙中山是不愿向袁世凯妥协的，并反对南北议和。他从国外抵达上海的时候，向中外记者公开声明，“所带回者，革命之精神耳！革命之目的不达，无和议之可言”，但是，在内外危机的交困下，孙中山已无力改变“过渡”政府与“过渡”总统的局面，就连革命派的骨干黄兴也主张化敌为友，害怕袁世凯“像曾国藩替清室出力把太平天国搞垮一样来搞垮革命”……所以孙中山当选为临时大总统后，不得不致电袁世凯，表示“暂时承乏”，“虚位以待”。
1912年4月1日，孙中山正式解除了临时大总统的职务。虽然这时李四光对袁世凯反动的真实面目没有看清，也不可能有什么意识，但是，孙中山毕竟是他心目中的领袖，现在孙中山辞职了，今后中国的前途如何？思想上未免有些惆怅和担心。1912年4月9日，孙中山来到武昌。10日，湖北军政界开欢迎大会，孙中山在会上发表了演说，针对当时不少革命党人对国家前途的忧虑，孙中山在演说中以“仆此次解职，外间颇谓仆功成身退，此实不然，身退诚有之，功成则未”，作了解释，表示他将继续为建立真正的民主共和国而奋斗的决心。12日，李四光和牟鸿勋等人前去探望孙中山，孙中山向他们讲述了社会革命的重要性，以及平均地权、兴办实业等政策问题，并勉励李四光等人，为振兴民国实业努力工作，使大家颇受教益。
袁世凯虽窃得临时大总统的职位，但不得不信誓旦旦，表示“永远不使君主政体再行于中国”，“深愿竭其能力，发扬共和之精神，涤荡专制之瑕秽”，却又感到“责任内阁”有碍自己手脚，不能指挥如意，独断专行，于是便决心用铁血手段扑灭民主势力。这时，黎元洪在湖北也开始打击和排挤革命党人。在这种情况下，想要发展实业，造福人民，建设新湖北，已成为幻想。1912年7月，李四光以“鄂中财政奇绌，办事棘手”为由，迭次向黎元洪提出辞职要求。黎元洪表面上“温语慰留”，表现了对李四光工作成绩的肯定，实际上已电告袁世凯予以批准。8月8日，袁世凯下令：湖北军政府实业司司长李四光呈请辞职，“准免本官”。
李四光辞去湖北实业司司长之后，内心非常郁闷。他眼看革命首义地区的胜利果实落到了投机者黎元洪手中，革命力量逐渐被分化瓦解，自己一心救国报国的理想没有实现，今后应该怎么办？年轻的李四光一时找不到出路，陷于彷徨之中。这种情况，当时在革命党人中间是相当普遍的。南京临时政府结束的时候，在总统府服务的不少革命党人，不愿意到袁世凯那里去做官，曾恳请孙中山设法派遣他们出国留学。孙中山认为，他们“有功民国，响学甚诚，未便淹没”，便指令列为特案全数派遣。第一批二十五名，于1912年10月10日由临时稽勋局分别派往英、美、德、法、日等国学习。临时稽勋局，是由孙中山临时大总统向参议院建议特设的，任务是酬勋有功民国人员，袁世凯窃取革命政权后，便保留此局，设于北京东城四牌楼铁狮子胡同。
李四光得知不少革命党人由公费派送出国学习的消息之后，想到自己现在既然“力量不够，造反不成，一肚子的秽气，计算年龄还不太大，不如再读书十年，准备一份力量”，就当即向黎元洪提出了继续到国外留学的要求。这时，黎元洪对付湖北革命党人的办法是：感到威胁太大的就杀，能拉过来的就收买，两者都不好办的就设法送走。所以对于李四光的要求，黎元洪马上答应了下来。1912年11月初，黎元洪打电报给临时稽勋局，电文说：“李四光……等二十二员，劳勋卓著，精力富强，咨送西洋俾宏造就”。
电文送到袁世凯手里，老奸巨猾的袁世凯本来对孙中山批准的革命党人出国留学就持勉强的态度，曾经下过一道命令：“有功民国人员请派出国留学，应以前临时大总统批准有案者为限，其余碍难一律照准。”现在又看到黎元洪的电报后，感到湖北是辛亥革命的首义地区，如果不批准，对他还打着的“拥护共和”的旗号很不利，于是只好批复同意：“鄂省首倡共和，非各省可比，所请将李四光等22员分期派遣出洋，应即照准，”但指明“此外不得据以为例”。
临时稽勋局这次批准作为第二期派赴西洋留学的，共有26人。其中，湖北省就占了12人。除李四光以外，还有湖北军政府秘书王世杰等。李四光、王世杰是派去英国留学的。湖北上报的22人中，还余下10人列为第三期派出国留学，后来，由于拨款不易而被取消了。
1913年，李四光等出国留学的人员尚未成行，突然发生宋教仁在上海车站被刺的事件，全国震惊。袁世凯取得临时大总统的职位，提名唐绍仪为国务总理，组织第一届内阁。唐绍仪在清末是深得袁世凯信任的官僚，这时加入同盟会。唐内阁的要害部门虽受袁世凯的控制，但宋教仁等四个同盟会员也分到了农林、工商、司法、教育等四个部门，连同唐绍仪在内的十个阁员中，同盟会员占半数。唐绍仪事事强调大总统发布命令须经国务总理副署的“责任”，有碍袁的独断专行。于是袁指使北洋将领通电反对唐内阁，唐绍仪及同盟会的四个阁员被迫辞职。唐内阁倒台，宋教仁认为须由议会中的多数党组织“政党内阁”，才能坚强有力，保障宪法的贯彻执行。1912年8月，在征得孙中山、黄兴的同意后，他以同盟会为基础，联合其他一些小党派，组成国民党，以壮大在议会斗争中的力量。由袁世凯提名而担任国务总理的无党派的陆征祥遭到弹劾后，袁世凯又故伎重演，邀请孙中山、黄兴北上会谈，尊二人为“革命元勋”，“百般地曲意相从”，使二人再次落入圈套，黄兴表示对袁的信任，代为疏通，使参议院通过由袁的亲信赵秉钧担任国务总理。
从1912年12月到1913年2月，第一届国会选举在全国范围内进行。宋教仁等全力投入竞选，结果国民党在参、众两院获得了压倒多数的席位。为了实现把中国建成一个独立富强的资产阶级民主共和国的抱负，宋教仁亲自到长江流域各省宣传游说，宣布政见，力图组织真正的国民党内阁。正当宋教仁积极从事民主政治建设的时候，却忽视了北洋军阀集团手中的武力。宋教仁被刺消息传出后，袁世凯表示“愕然”，电令江苏地方官吏“迅缉凶犯，穷究主名，务得确情，按法严办”。然而，“穷究”的结果，主使行刺的正是袁世凯自己，而直接布置暗杀的则是国务总理赵秉钧。“宋案”真相公布，全国哗然。李四光与宋教仁从日本留学回国后到武昌起义这段时间里，有过一些来往，宋教仁要去南京组织政府时，就人员安排问题，曾找过李四光商量。但是，后来宋教仁热衷于和袁世凯妥协，并且改变了孙中山的主张，成了“议会迷”，李四光是不大赞成的。但是他万万没有想到，袁世凯竟下这样的毒手，血的教训，使李四光进一步看清了袁世凯的反动面目。
宋教仁遇刺身亡，使孙中山从迷误中猛醒，认为“非除去袁不可”，主张立即兴师讨袁。3月下旬，孙中山从日本回到上海，使李四光心中又燃起了一线希望。但此时国民党内部意见不统一，孙中山兴兵讨袁号召，真正响应者不多。黄兴等对武装讨袁没有信心，主张听候法律解决。广东都督胡汉民正在与陈炯明争夺广东地盘，顾不上反袁的问题。安徽都督柏文蔚准备向袁世凯妥协。湖南都督谭延闿持观望态度。只有江西都督李钧烈和一些“激烈”分子拥护孙中山的主张。由于他们思想不一，就不能统一行动，处于被动挨打的局面。接着，李钧烈在湖口讨袁失败，安徽、广东、浙江、湖南、四川等地的“独立”也在袁军大兵压境的情况下，先后取消，南方各省的国民党军队全被袁世凯打垮。孙中山发起的“二次革命”，在不到两个月的时间里就烟消云散。孙中山、黄兴被加以“乱党”名目，严令通缉。他们被迫离开上海，再一次逃亡日本。这使李四光感到非常失望，看来国内革命形势是难以挽回，混乱局面将是长期的了。
7月下旬，李四光怀着沉重的心情，按照临时稽勋局的通知，到北京教育部报到，办理出国手续，领取留学证书和出国费用。按当时规定，赴英的留学生每人可领取川资本国银五百元，置装费二百元，以及三个月的学费48英镑。随即，他回到黄冈，向家人告别，并把自己节省下来的一点钱交给父母，以供弟妹们上学用。然后，李四光同王世杰等人一道，坐船从武汉到上海，买好出国的船票。就这样，李四光第二次离开祖国，远涉重洋，去寻找“科学救国”的道路。
李四光一生经历了满清王朝、北洋军阀以及蒋家王朝的法西斯统治，他也曾幻想通过革命，建立起一个繁荣昌盛的中国。在革命进入低朝时，他又幻想走“科学救国”的道路。事实上，“科学救国”是根本行不通的，对于革命的方式和前途，由于受时代和思想的束缚，是无法预见的。在旧中国，为了追求真理，李四光满腔忧愤，颠沛流离，含辛茹苦地度过了大半生，但得到的却是空虚和郁闷；只有回到新中国，他才看到了光明，增添了巨大的力量，真正找到了他自幼立下的要为建设祖国作出贡献的机会。
1951年7月1日，是中国共产党诞生三十周年。李四光以全国科联主席身份，在庆祝大会上发表献词，他满怀激情地谈到了他站到革命队伍行列中后的一点新的认识。他说：“三十年，在中国历史中，在世界无产阶级革命斗争的历史中，不算太长。然而就在这短暂的时间内，却完成了空前伟大的事业”，“三千多年的封建社会，已经被打垮了；一百多年来，在中国肆行无忌的帝国主义以及和它勾结的一切恶势力，已经基本被铲除了；以蒋介石为首的国民党反动政权被推翻了。差不多占全世界四分之一的人民，从黑暗的世界中，已经走到了光明的路上了”，“为什么自从辛亥以来，中国人民要求革命，几次达到高潮，而终归失败？为什么在毛主席的领导下，我们才有今日？”答案就是“把马列主义与中国的实际结合起来”。上述话语说明李四光已完全抛弃了民主资产阶级革命的观念，而对中国革命有了新的认识。
青年时代，李四光和当时的许多人一样，最憎恨腐败而媚外的满清朝廷，以及甘心为清廷服务的官吏，辛亥革命之后，他又和许多人一样，最憎恨袁世凯及其左右的那些人。然而他却没有分析考虑过，袁世凯左右的那些人属于社会里的哪一类人？他自己又是属于社会里的哪一类人？在对局势失望的情绪之下，他决心到欧洲去读书，误以为只要掌握西洋科学，就能抵抗帝国主义的侵略，改造中国，这种“超脱”的人生观逐渐地束缚住了他的思想。
北洋军阀横行的年代，他也和一些人一样，认为吴佩孚是第一号敌人，跟着吴走的那些人也是敌人。用阶级分析方法去认真分析。北伐前后，昙花一现的革命高潮，曾经给了他不小的鼓舞。但是，以蒋介石为首的那个集团，很快就出卖了革命，窃取了政权，实行了法西斯统治。这时才使他逐渐认识到，蒋介石是第一号敌人。拿他自己的话来说：“在当时那种政治气候达到了窒息的情况下，我也和所接触的少数人一样，好比一个虫子隔着玻璃，见了一点光亮，便乱动乱闯，没有去判断一点将信将疑的光亮从何而来，是真是假；只要找着任何一个拿着武器，一时反蒋的人物，便打定主意在他的前后跑来跑去。”可是，经过蒋介石集团那么多年的反动统治，眼看着一向同他亲近的朋友，有的也卷入蒋介石那个反动政府里面去了，这时才使他产生了孤独感，产生了悲观主义。
在这种情况下，他说：“我只能作防守的计划，一个铁打的大‘不’字，是唯一的防御武器；一个‘逃’字，是我打算对付敌人追击过来时的战术方针。一次又一次的引诱和攻击，果然来了，凭着上述战术总算幸免于难。然而我认识到了危机。这时我才了解到我哪些朋友，是怎样一个个地被引诱过去的，这是一个辛酸的局面。这个局面，更促使我把地质当做防空洞、喘息所。”
实际上，在李四光的思想深处乃至某些行动，还是要求革命的。有时甚至表现得十分迫切。但问题是，为什么没有加入到暴风骤雨式的人民革命的队伍中来？他自我检查说：“很简单，由于我不认识人民。”“由于从我所受到的资本主义社会科学教育，时刻以经验主义为中心的盎格鲁撒克逊式教育，所发展出来的‘自由思想’束缚了我的思想。”
所有这些，都反映了当时李四光还没有掌握或还不会运用阶级分析的方法，去认识中国社会的构成。他说：“在欧洲读书的时候，我曾自命模糊地懂得了一点高度工业资本主义社会的阶级性，而一回到了工业落后的祖国，对于如何从经济基础上分析我们的社会的构成，我简直莫名其妙。”“哪些成分在中国过去的政治运动中，起了或没有起什么样的作用，我完全茫然。甚至于连我自己在社会里居什么样一种地位，都搞糊涂了。”直到学习了毛主席的《中国社会各阶级的分析》、《新民主主义论》、《论无产阶级专政》等著作以后，“我才初步地认识了旧中国社会里存在着一些阶级，认识到我自己当时恰好是由一个半无产阶级家庭爬到小资产阶级内的第二部分阶层的一个知识分子。由此，李四光懂得了为什么在中国这样一个国家，必须要有一个新民主主义革命的阶段，他接受了毛泽东主席划分阶级的观点并按照着他的理论划分阶级，分清敌我。”李四光说：“大家以为把社会上的破破烂烂打碎了，便是解放了；实际上上那还不够，真正的战场，不在别处，恰恰在我们自己的思想中。”“思想解放了，那才是真正的解放。”“我感谢中国人民，感谢中国共产党，感谢毛主席，给了我中途加入浩浩荡荡的人民革命队伍的机会，从革命运动中学习革命。”
